蘇州納米所李坊森等合作PRL: 二維有機(jī)框架薄膜體系中拓?fù)淦綆У陌l(fā)現(xiàn)
近日,中科院蘇州納米所李坊森研究員聯(lián)合陜西師范大學(xué)潘明虎教授和美國(guó)猶他大學(xué)劉鋒教授研究團(tuán)隊(duì),利用真空互聯(lián)的二維有機(jī)框架薄膜生長(zhǎng)和原位角分辨光電子能譜、掃描隧道顯微鏡以及原位Raman光譜等分析表征技術(shù),首次直接觀測(cè)到二維有機(jī)分子氫鍵框架的非平庸拓?fù)淦綆В_啟實(shí)驗(yàn)研究二維拓?fù)淞孔游飸B(tài)的序幕。該研究成果以Growth of Mesoscale Ordered Two-Dimensional Hydrogen-Bond Organic Framework with the Observation of Flat Band為題發(fā)表在Phys. Rev. Lett.。
量子信息科學(xué)已成為當(dāng)今國(guó)際普遍關(guān)注的焦點(diǎn),有望迎來第二次量子革命。以分子自旋、拓?fù)涞葹橥黄瓶诘挠袡C(jī)量子領(lǐng)域呼聲越來越高,研究者期待利用有機(jī)分子種類豐富和配位作用多樣的優(yōu)勢(shì),拓展有機(jī)材料在量子器件中的應(yīng)用。然而,相比于無機(jī)材料體系,有機(jī)材料的拓?fù)淞孔游飸B(tài)研究還處于初期階段,尤其是二維有機(jī)拓?fù)浔∧ぃ瑢?shí)驗(yàn)研究嚴(yán)重落后于理論預(yù)言。自2013年,理論上已預(yù)言多種二維有機(jī)框架結(jié)構(gòu)具有拓?fù)湮飸B(tài),利用分子框架的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性和分子軌道結(jié)構(gòu)對(duì)稱性(比如Kagome或CT結(jié)構(gòu))使電子布洛赫波函數(shù)相位相消干涉,形成拓?fù)淦綆?。拓?fù)淦綆е须娮觿?dòng)能受到抑制,電子-電子間庫(kù)侖相互作用占主導(dǎo),有可能存在強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)。
不同于高度局域的深能級(jí)以及魔角石墨烯的平帶,拓?fù)淦綆w系是一種無能帶色散的強(qiáng)相互作用量子系統(tǒng),源于電子布洛赫波函數(shù)的相消干涉(相位抵消)。平帶中近乎完全抑制的電子動(dòng)能可放大電子-電子相互作用,從而可能導(dǎo)致出現(xiàn)一些多體量子效應(yīng),比如超導(dǎo)、分?jǐn)?shù)霍爾效應(yīng)、Wigner晶格、鐵磁、激子絕緣態(tài)等。理論預(yù)言一些二維有機(jī)薄膜體系存在拓?fù)淦綆В欢谶@之前,還沒有人工合成的二維有機(jī)材料能夠直接觀察拓?fù)淦綆А?/font>
研究團(tuán)隊(duì)在納米真空互聯(lián)實(shí)驗(yàn)站(Nano-X)選用1,3,5-三(4-羥基苯基)苯(1, 3, 5- tris (4-hydroxyphenyl) benzene,簡(jiǎn)寫THPB)分子,在Au(111)襯底表面制備出大面積有序的二維氫鍵有機(jī)框架(HOF)自組裝單層結(jié)構(gòu)。利用真空互聯(lián)的角分辨光電子能譜儀直接觀察到整個(gè)布里淵區(qū)上的電子拓?fù)淦綆畔?,如圖所示。理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)拓?fù)淦綆莵碜?/font>THPB “隱藏”的呼吸式電子籠目晶格(breathing-Kagome)。這一工作首次直接觀測(cè)到二維分子框架的非平庸拓?fù)淦綆В_啟實(shí)驗(yàn)研究二維拓?fù)淞孔游飸B(tài)的序幕。結(jié)果發(fā)表在Phys. Rev. Lett. 2023,130: 036203 , 并被遴選為編輯推薦文章。陜西師范大學(xué)潘明虎教授、西北大學(xué)張?chǎng)尾┦?/font>、美國(guó)猶他大學(xué)周逸農(nóng)博士和中科院蘇州納米所王鵬棟博士是本文的共同第一作者,陜西師范大學(xué)潘明虎教授、高健智教授,中科院蘇州納米所李坊森研究員和美國(guó)猶他大學(xué)劉鋒教授是本文的共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、蘇州市科技局、中科院青促會(huì)和美國(guó)能源部基金的支持。
圖1. (a)Au(111)表面THPB分子形成二維氫鍵框架結(jié)構(gòu)。(b)ARPES能帶結(jié)構(gòu)顯示拓?fù)淦綆У拇嬖?。?/font>c)原位STS成像,顯示不同的電子跳躍強(qiáng)度tc和tH。(d)“呼吸”式Kagome結(jié)構(gòu)。(e)理論計(jì)算的拓?fù)淠軒ЫY(jié)構(gòu),與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符
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