蘇州納米所李逸凡合作Angew. Chem. Int. Ed.：銅單原子調控氧空位促進光熱催化二氧化碳轉化
利用太陽能驅動CO2轉化為高附加值燃料與化學品，為能源與環(huán)境領域的可持續(xù)發(fā)展提供了可行途徑。其中，C1化學在推動碳循環(huán)進程中發(fā)揮關鍵作用，但CO2分子的高熱力學穩(wěn)定性限制了其實際應用。相較于傳統(tǒng)催化過程，光熱催化通過協(xié)同光催化與熱催化的優(yōu)勢，能夠降低能耗并提升反應活性，因而受到廣泛關注。目前，盡管光熱效率與太陽能-化學能轉換能力已得到提升，但如何通過精準設計與構筑催化活性位點，開發(fā)高效且穩(wěn)定的光熱催化劑仍面臨挑戰(zhàn)。表面與界面工程策略（如異質原子摻雜、空位構筑、異質結調控等）被證實能有效提升催化效率，其中金屬氧化物中氧空位的引入可顯著促進CO2吸附活化并增強光熱效應。然而，貴金屬摻雜雖能改善H2活化能力，其高昂成本限制了實際應用，而單原子位點工程憑借獨特的原子級調控優(yōu)勢為新型催化劑設計提供了新思路。
近日，中國科學院蘇州納米所李逸凡高級工程師與中國科學技術大學蘇州高等研究院熊宇杰教授、劉東教授合作在國際知名期刊Angwandte Chemie International Edition上發(fā)表題為Tailoring Oxygen Vacancies with Atomically Dispersed Cu Sites for Stable and Efficient Photothermal CO2?Conversion的研究性論文。該研究成功開發(fā)了一種具有原子級分散銅單原子的Cu-In2O3催化劑，在光熱CO2轉化中展現(xiàn)出卓越性能。銅單原子的引入誘導產生氧空位，顯著增強CO2吸附活化、光捕獲能力與光熱效應，同時促進H2解離。當銅負載量為2.4 wt%時，催化劑實現(xiàn)最優(yōu)單原子分散與最高氧空位濃度，在光熱逆水煤氣變換（RWGS）反應中表現(xiàn)出超越同類樣品的催化活性（CO選擇性>99%）、長效穩(wěn)定性（>450小時）與光熱能量轉化效率（46.17 mol·gCu-1·h-1）。相較于傳統(tǒng)熱催化，該體系在降低200 °C反應溫度條件下仍保持優(yōu)異性能。借助蘇州納米所納米真空互聯(lián)實驗站的原位（準原位）表征技術，該研究結果深化了對單原子催化劑與氧空位協(xié)同機制的理解，為高性能光熱催化劑設計提供了理論指導。該銅單原子修飾的In2O3催化劑作為新型光熱催化平臺，通過光能利用與局域熱管理優(yōu)化，為化學能高效轉化開辟了可持續(xù)路徑，為清潔能源技術發(fā)展提供了新思路。
圖1. Cu-In2O3形貌結構表征
圖2. Cu-In2O3物理化學性質表征
圖3. Cu-In2O3催化反應活性
圖4. 反應機理的原位光譜表征和理論計算模擬
圖5. 摘要示意圖
中國科學技術大學蘇州高等研究院萬雪穎副研究員、博士生趙頤臨，中國科學院蘇州納米所李逸凡高級工程師為論文的共同第一作者，李逸凡高級工程師與中國科學技術大學蘇州高等研究院熊宇杰教授、劉東教授為論文的共同通訊作者。本工作得到了國家自然科學基金、江蘇省科技廳的項目支持，以及蘇州納米所納米真空互聯(lián)實驗站（Nano-X）的技術協(xié)助。
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