蘇州納米所徐勇團隊在光驅動低碳烷烴氧化方面取得進展
頁巖氣(甲烷、乙烷和丙烷的低碳烷烴混合物)勘探與開發(fā)所取得的重大進展,為擺脫石油依賴,實現(xiàn)高附加值化學品生產提供了可能,對緩解當前能源與環(huán)境危機具有重要意義。然而,傳統(tǒng)熱催化低碳烷烴轉化需在高溫下進行,導致能耗高、積碳嚴重及催化劑燒結等問題。因此,開發(fā)溫和條件下可持續(xù)的乙烷脫氫制乙烯策略具有重要意義。光催化為太陽能向化學能的可持續(xù)溫和轉化提供了極具吸引力的策略,但如何實現(xiàn)光驅動低碳烷烴高效轉化面臨巨大挑戰(zhàn),例如光生電子空穴復合、產物選擇性低等。
針對上述問題,中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所徐勇研究員課題組利用負載Ni納米顆粒的ZnO納米網(Ni/ZnO NM),在低濃度O2條件下,成功實現(xiàn)了太陽光驅動的頁巖氣向醇類的溫和轉化。機理研究表明,金屬-半導體強相互作用(SMSI)誘導電子從ZnO NM向Ni轉移,形成了富電子的Ni位點和缺電子的氧空位(Vo)。在光照下,富電子的Ni位點和缺電子的Vo分別作為光生空穴和電子的受體,促進載流子分離,同時實現(xiàn)光還原與光氧化反應的空間解耦,提升烷烴氧化的催化性能和選擇性。由丙烷光催化氧化生成的異丙醇產率達7.1 mmol g-1 h-1,選擇性為83.5%,350 nm波長下的表觀量子效率(AQE)為0.65%,優(yōu)于已報道的C3H8氧化制含氧化合物催化劑。此外,在太陽光驅動的CH4和C2H6氧化過程中,甲醇和乙醇的選擇性均超過90%。需要指出的是,該催化劑也可將不同比例的甲烷、乙烷和丙烷混合低碳烷烴選擇性地轉化為甲醇、乙醇和異丙醇,為開發(fā)綠色頁巖氣轉化提供了新思路。
該工作以Direct Photoconversion of Shale Gas into Liquid OxygenatesOver Interfacially Coupled Ni/ZnO Nanomesh為題發(fā)表在Advanced Materials上。蘇州納米所薛飛博士為第一作者,徐勇研究員為通訊作者,蘇州納米所為唯一通訊單位,該研究得到了國家自然科學基金、中國科學院“率先行動”引才計劃、姑蘇領軍人才計劃、江蘇省青年基金以及中國博士后基金的支持。

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